Su origen data de 1546 aunque la iglesia. En el año 1000 ya existía la Iglesia de Santa Cruz y fue el titular de dicha Iglesia el que dio nombre al monasterio.

A pesar de las andanadas de las guerras nacionales, de la francesada y otros sucesos, el monasterio pudo subsistir a la desamortización, con añadurías, obras y reformas hasta ofrecer la estampa que hoy presenta, como una especie de cofre de ladrillo y hierro, que guarda tesoros espirituales, humanos, históricos y artísticos.

Tiene diversos aspectos y funciones: es convento, residencia, obrador de repostería, hospedería, iglesia y museo.  

El museo se fundó en 1962 con el apoyo del entonces Obispo de León Mon. Almarcha. Está formado por tres salas y la iglesa donde se agrupan más de doscientas obras de arte.

De gran interes cultural, el museo y la capilla del monasterio, con las tumbas de Alfonso VI y sus esposas. Destaca la custodia de plata del siglo XVI, atribuida a Enrique de Arfe y la Virgen Peregrina de la escultora Luisa Roldán.